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斉藤 拓巳*; 元川 竜平; 大窪 貴洋*; 三浦 大輔*; 熊田 高之
Environmental Science & Technology, 57(26), p.9802 - 9810, 2023/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Engineering, Environmental)Aggregation of humic acids (HAs) were studied by small-angle neutron and X-ray scattering techniques. The combination of these techniques enables us to examine aggregation structures of heterogeneous HA particles. Two HAs with distinctive compositions were examined; a commercial HA (PAHA) and a HA extracted from deep sedimentary groundwater (HHA). While macroscopic coagulation tests showed that these HAs were stable in solutions except for HHA at pH 
6, small-angle neutron scattering (SANS) and X-ray scattering (SAXS) revealed that they formed aggregates with the sizes exceeding sub-micrometer length scale. The SAXS curves of PAHA remarkably varied with pD, whereas the SANS curves did not. With the help of theoretical fittings, it was revealed that PAHA aggregates consisted of two domains: poorly hydrated cores and well-hydrated proton-rich shells. The cores are (dis)aggregated with pD inside the aggregates of the shell. The SANS and SAXS curves of HHA resemble each other, and their intensities at low q increased with a decrease of pD, indicating the formation of homogeneous aggregates. This study revealed that distinctive aggregation behaviors exist in humic substances with heterogeneous structures like PAHA, which is invaluable for their roles in the fate of contaminants or nutrients in aqueous environments.
-, SeO
-, and SeO
-coprecipitated barite after treatment with phosphate徳永 紘平; 田中 万也; 高橋 嘉夫*; 香西 直文
Environmental Science & Technology, 57(8), p.3166 - 3175, 2023/02
被引用回数：1 パーセンタイル：52.26(Engineering, Environmental)核燃料の核分裂生成核種の中には半減期が極めて長いものが存在し、それらの適切な処理処分方法の開発は重要な課題である。特に福島第一原子力発電所での汚染水処理において問題となるセレン79(
Se)やヨウ素129(
I)は、核分裂生成核種の中でも半減期が特に長く、かつ水溶液中からの除去が困難な陰イオンとして存在する(ヨウ素酸(IO)、亜セレン酸(SeO)、セレン酸(SeO))。本研究では、これら長半減期の陰イオン系核種に対する新規の処理処分法として、極めて安定な鉱物であるバライト(BaSO)中にこれらの陰イオンを水溶液中から効果的に取り除いた後に、鉱物の構造内で長期間安定に保持する技術の開発を行った。実験の結果、バライトへのヨウ素酸、亜セレン酸、セレン酸の分配は競合イオンの存在下においても高い除去効率を示した一方、時間の経過に伴う固相からのイオンの溶出が問題として生じた。特に電荷の小さなヨウ素酸に対してその影響は顕著であり、純水条件においては約20%、塩化物イオンや硝酸イオンの競合イオンをそれぞれ含む溶液中においては約60%と固相からの高いヨウ素の溶出が示された。一方で、バライト共沈試料を希薄なリン酸イオン溶液に添加することで、純水のみでの溶出に比べて、陰イオンの溶出量が著しく減少する結果が得られた。これはリン酸イオンがバライト全体を安定化させたことを示しており、他の鉱物では強い抽出剤として働くリン酸イオンが、バライトに対してはイオンの溶出を低減化させることを示している。この効果を系統的に明らかにするために、XAFS法による、バライト表面でのリン酸イオンの吸着メカニズムの解明を行ったところ、リン酸イオンはバライト表面から数ナノメートルの深さにおいてバリウムのリン酸塩の化学形態で存在することが示された。このリン酸イオンの吸着によるバライト表層での二次的な沈殿相の形成により、固相からの元素の溶出が制限され、バライト全体が安定化されたと考えられる。この効果はセレン酸、亜セレン酸、ヨウ素酸の陰イオンを含んだバライト共沈試料においても同様に確認されており、バライトへの共沈とリン酸イオン吸着を合わせた処理を行うことで、放射性陰イオン系核種の溶液中からの効果的な除去と、鉱物構造内での長期的な安定化が可能となる。
兼保 直樹*; 忽那 周三*; 飯田 健次郎*; 眞田 幸尚; 田尻 拓也*
Environmental Science & Technology, 56(17), p.12036 - 12044, 2022/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Engineering, Environmental)福島第一原子力発電所事故で放出された放射性核種は、日本の山間部において標高に依存した地表汚染を引き起こした。特徴的な汚染プロファイルを形成した雲水沈着の可能性を探るため、全国に配置された花粉センサーのデータを分析した。散乱光の偏光を利用し、スギ花粉と水滴を識別した。先行研究で表面汚染を模擬した3月15日には、
Cs表面沈着域の外側に高い飛沫数密度の密雲が観測され、センサーサイトが雲層中に浸されていることが示された。一方、表面汚染領域と重なる高度約570-840mでは、適度な数密度の雲粒が測定された。雲水組成の鉛直勾配に関する既存の知見を考慮すると、汚染された雲粒は、中程度の雲粒数密度が測定された雲底付近に局在していることが示唆された。この垂直分布の形成過程として、雲底と山の斜面との接点で雲水が沈着して表面汚染が集中的に発生し、下降する雲底が汚染域を形成していることが提案された。本研究は、これまで明らかにされていなかった放射性核種の沈着過程を明らかにするものである。
Francisco, P. C. M.; 松村 大樹; 菊池 亮佑*; 石寺 孝充; 舘 幸男
Environmental Science & Technology, 56(5), p.3011 - 3020, 2022/03
被引用回数：2 パーセンタイル：29.93(Engineering, Environmental)The radionuclide selenium-79 (Se-79) is predicted to be a key contributor to the long-term radiologic hazards associated with geological high-level waste (HLW) repositories, hence its release is of pertinent concern in the safety assessment of repositories. In this study, we examined the immobilization mechanisms of Se(-II)-prevalent under anoxic and reducing repository conditions-during interaction with aqueous Fe(II) and freshly precipitated Fe(OH)
at circumneutral and alkaline conditions, respectively, its response to changes in pH, and its behavior during aging at 90
C. Using microscopic and spectroscopic techniques, we observed that Se(-II) was readily immobilized via iron selenide precipitation regardless of whether Se(-II) reacts with aqueous species or solid phases and that modifying the pH following initial immobilization did not immediately remobilize Se(-II). These observations indicate that Se(-II) migration beyond the overpack can be effectively and rapidly retarded via interaction with Fe(II) species arising from overpack corrosion. Thermodynamic calculations, however, showed that at alkaline conditions, iron selenides immediately became metastable and will likely dissolve in the long term. Aging experiments at 90C showed that Se(-II) can be completely retained via the crystallization of ferroselite at circumneutral conditions, while it will be largely remobilized at alkaline conditions. Our results show that Se(-II) mobility can be significantly influenced by its interactions with the corrosion products of the steel overpack and that these behaviors will have to be considered in repository safety assessments.
and Tb
measured by gel electrophoresis techniques中野 純佳*; 丸茂 和樹*; 風見 綸太郎*; 斉藤 拓巳*; 原賀 智子; 半田 友衣子*; 齋藤 伸吾*
Environmental Science & Technology, 55(22), p.15172 - 15180, 2021/11
被引用回数：5 パーセンタイル：35.21(Engineering, Environmental)環境中に存在する不定形有機高分子であるフミン酸(HA)は、環境中の有害重金属イオンや放射性金属イオンと強く錯形成し、超分子集合体を形成することによって、金属イオンの移行挙動に影響を与えている。そのため、土壌や河川の環境評価や放射性廃棄物処分の安全評価において、HAと金属イオンとの超分子化挙動を解明することが重要である。本研究では、環境中に広く存在する金属イオンとしてCu、3価のアクチノイドイオンのモデルとしてTbを対象として、ポリアクリルアミドゲル電気泳動法(PAGE)を基盤とする独自に開発した分析法を用いて、深層地下水由来および泥炭由来のHAと強く錯形成したCuおよびTbがHAのどの分子量帯に多く分布しているかを調査した。超分子化したHAをPAGEで分離後、HAと結合していた金属イオンを検出し、さらにUV-Vis測定および励起蛍光マトリクス-平行因子分析を組み合わせることにより、超分子が形成されたHAの分子量帯およびHAと金属イオンとの化学量論比を算出することに成功した。その結果、金属イオンやHAの由来によってそれぞれ異なる超分子化挙動を示すとともに、その原因がHA中の硫黄原子の存在量に関係していることを明らかにした。
谷口 圭輔*; 恩田 裕一*; Smith, H. G.*; Blake, W.*; 吉村 和也; 山敷 庸亮*; 倉元 隆之*; 斎藤 公明
Environmental Science & Technology, 55(13), P. 9394, 2021/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0.24(Engineering, Environmental)下記、投稿論文の修正 "Transport and redistribution of radiocesium in Fukushima fallout through rivers, 2019. Environmental Science and Technology, 53, 12339-12347"
乙坂 重嘉*; 神林 翔太*; 福田 美保*; 鶴田 忠彦; 御園生 敏治; 鈴木 崇史; 青野 辰雄*
Environmental Science & Technology, 54(21), p.13778 - 13785, 2020/11
被引用回数：12 パーセンタイル：54.1(Engineering, Environmental)2015年から2018年にかけて、福島周辺の沿岸域から採取した海水,海底堆積物,間隙水中のCs濃度を調査し、福島第一原子力発電所事故によって海底に沈着した放射性セシウムの海水中への放出の効果を評価した。間隙水中のCs濃度は33から1934mBq L
で、海底直上水(海底から約30cmまでの間の海水)の10から40倍であった。多くの観測点で、海底直上水と間隙水との間にはCs濃度に正の相関がみられた。間隙水と堆積物間の見かけの分配係数は、0.9-14
10
L kgであり、採取年による差は見られなかった。これらの結果は、間隙水と堆積物間でのCsの平衡が比較的短期間で成立された後、間隙水中のCsが海底上に徐々に拡散することが示唆された。これらの観測結果に基づく海底付近でのCsの収支計算から、堆積物中のCsの約6%が一年間に脱離・拡散すると推定された。
-humate complexes丸茂 和樹*; 松本 篤正*; 中野 純佳*; 渋川 雅美*; 斉藤 拓巳*; 原賀 智子; 齋藤 伸吾*
Environmental Science & Technology, 53(24), p.14507 - 14515, 2019/12
被引用回数：7 パーセンタイル：29.01(Engineering, Environmental)フミン酸(HA)は環境中に存在する不定形有機高分子であり、環境中の有害重金属や放射性金属イオンと錯形成し、それらの動態を制御している。そのため、土壌や河川の環境評価や放射性廃棄物処分の安全評価において、HAによる金属イオンの保持挙動を解明することが重要である。本研究では、HAに保持された銅イオンの分子量分布を評価するため、ポリアクリルアミドゲル電気泳動法(PAGE)を基盤とした新規分析法を開発した。本法により、HAに対して高い分離能を有し、かつ泳動場の汚染金属イオンを抑制することが可能となり、HAの分子量に対する精確な金属イオン分布を得ることに成功した。また、PAGE, UV-Vis測定および励起蛍光マトリクス-平行因子分析を組み合わせることにより、HAの分子量,金属イオン分布およびHA蛍光成分分布の相関を評価することにも成功した。本研究により、HA中の金属イオン配位サイトやHA蛍光成分はHAの分子量に対して不均一に分布しており、HAによる金属イオンの保持挙動は金属イオンの電荷や立体配位座によって大きく異なることを明らかにした。
谷口 圭輔*; 恩田 裕一*; Smith, H. G.*; Blake, W.*; 吉村 和也; 山敷 庸亮*; 倉元 隆之*; 斎藤 公明
Environmental Science & Technology, 53(21), p.12339 - 12347, 2019/11
被引用回数：73 パーセンタイル：94.89(Engineering, Environmental)The Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP) accident released the largest quantity of radiocesium into the environment since Chernobyl. Here, we show for the first time, how redistribution of radiocesium by river and watershed-scale hydrological processes in Fukushima is driving localized decline in terrestrial dose rates in populated areas. The rate of Fukushima recovery greatly exceeds initial post-disaster expectations and indicates that landscape-scale recovery from such large contamination events is highly dependent on local hydrological and land use controls.
Wu, H.*; Wang, Y.*; 池田 篤史; Miller, C. J.*; Waite, T. D.*
Environmental Science; Water Research & Technology, 5(8), p.1400 - 1411, 2019/08
被引用回数：6 パーセンタイル：33.28(Engineering, Environmental)排水プロセスにおける燐成分回収等の目的のため、パイロットスケールの膜分離活性汚泥排水装置に二価鉄(Fe(II))を添加した際の排水装置各部位の鉄・燐の溶存化学種をX線吸収分光(XANES/EXAFS)と因子分析法を組み合わせて検討した。
Sr in fallout particles collected in the difficult-to-return zone around the Fukushima Daiichi Nuclear Power PlantZhang, Z.*; 五十嵐 淳哉*; 佐藤 志彦; 二宮 和彦*; 末木 啓介*; 篠原 厚*
Environmental Science & Technology, 53(10), p.5868 - 5876, 2019/05
被引用回数：19 パーセンタイル：63.48(Engineering, Environmental)福島第一原子力発電所周辺で採取したフォールアウト粒子に含まれるストロンチウム90(Sr)の分析を行なった。採取した放射性粒子にはセシウム137(Cs)も含まれており、最大4100Bq含まれていた。一方、ストロンチウム90は1.4BqでCs/Srは1000倍以上であった。これらの比は環境中で観測された結果と良くあっており、そして1号機内でのちに観測されたストロンチウム比よりも低くかった。
-CO ternary complex from brackish potable groundwater; Complex dissociation, transport, and sorptionMa, J.*; Zhang, Y.*; Collins, R. N.*; Tsarev, S.*; 青柳 登; Kinsela, A. S.*; Jones, A. M.*; Waite, T. D.*
Environmental Science & Technology, 53(5), p.2739 - 2747, 2019/03
被引用回数：47 パーセンタイル：89.02(Engineering, Environmental)Unacceptably high uranium concentrations in decentralized and remote potable groundwater resources, especially those of high hardness, are a common worldwide problem. The complexation of alkali earth metals, carbonate and uranium(VI) results in the formation of thermodynamically stable ternary aqueous species that are predominantly neutrally-charged. The removal of the uncharged (non-adsorbing) complexes is a problematic issue for many water treatment technologies. As such, we have evaluated the efficacy of a recently-developed electrochemical technology, termed flow-electrode capacitive deionization (FCDI), to treat a synthetic groundwater, the composition of which is comparable to groundwater resources in the Northern Territory, Australia. Theoretical calculations and time-resolved laser fluorescence spectroscopy analyses confirmed that the complex was the primary aqueous species followed. Results under different operating conditions demonstrated that FCDI is versatile in reducing uranium concentrations to 10 
g L with low electrical consumption (e.g. 
0.1 kWh m
). It is concluded that the capability of FCDI to remove uranium under these common conditions depends on the dissociation kinetics of the complex in the electrical field.
徳永 紘平*; 高橋 嘉夫*
Environmental Science & Technology, 51(16), p.9194 - 9201, 2017/08
被引用回数：45 パーセンタイル：83.05(Engineering, Environmental)バライト(重晶石, BaSO)は、溶解度が低く、安定性が非常に高い鉱物であり、周囲の環境が変化しても元素を保持し続けるため、有害元素を安定に隔離する鉱物として非常に有用である。本論文では、対象元素として、高い毒性を持ち、選択的な除去が難しく、有効な処理処分技術が乏しいセレンのオキソアニオン(セレン酸: SeO,亜セレン酸: SeO)に対して実験を行い、これらの元素の共沈過程を分子レベルで明らかにすることで、溶液中からこれらの元素を効率的に除去するための条件を最適化した。実験の結果、バライトへの亜セレン酸の分配には、鉱物表面への微量元素の吸着のしやすさ(=1化学的な親和性)と鉱物構造内での安定性(=2構造規制)の2つが、またセレン酸の分配には構造規制のみがそれぞれ強く働くことが示され、これらの条件を調整することで溶液からの80%以上の除去がセレン酸、亜セレン酸ともに達成された。
Cs concentration in particles discharged from rice paddies to freshwater bodies after the Fukushima Daiichi NPP accident吉村 和也; 恩田 裕一*; 若原 妙子*
Environmental Science & Technology, 50(8), p.4186 - 4193, 2016/04
被引用回数：22 パーセンタイル：58.14(Engineering, Environmental)Particulate radiocesium concentration in paddy fields was studied for its parameterization and temporal changes over an extensive area covering various deposition levels of radiocesium after the FDNPP accident. The particulate radiocesium concentration in the paddy field correlated with the deposition amounts, indicating that the entrainment coefficient, defined as the ratio of concentration and deposition amounts, is useful for estimating the particulate radiocesium concentration in a paddy field. Variability of the entrainment coefficient was reduced by correcting the particle size dependency of particulate radiocesium concentration. The entrainment coefficient decreased with time according to a double exponential function. The decrease rate constant of the entrainment coefficient was higher than those of other land uses, thus demonstrating a rapid decrease in the particulate radiocesium concentration in the tested paddy field.
Buesseler, K. O.*; German, C. R.*; 本多 牧生*; 乙坂 重嘉; Black, E. E.*; 川上 創*; Manganini, S. M.*; Pike, S.*
Environmental Science & Technology, 49(16), p.9807 - 9816, 2015/08
被引用回数：22 パーセンタイル：55.84(Engineering, Environmental)福島第一原子力発電所の115km南東の沖合の定点において、水深500m(上層)と1000m(下層)の2層にセジメントトラップを設置し、3年間にわたって沈降粒子を採取した。採取した沈降粒子は主に鉱物で構成されており、沈降粒子の多くは定点周辺の陸棚域の海底を起源としていると推測された。沈降粒子中のCs/
Pb比を福島周辺海域の堆積物の値と比較した結果、沈降粒子は水深120m以浅の陸棚上部と500m以深の陸棚斜面の2種類の堆積物で構成していることがわかった。本研究で観測した沈降粒子による放射性Csの輸送量は、同原子力発電所の100km東で観測した先行研究での値に比べて一桁高かった。この観測点による違いは、放射性Csを沈着した陸棚堆積物が、南東向きの底層流によって沖合へと運ばれたためと推測された。ただし、この陸棚-沖合間の放射性Csの水平輸送量は、陸棚上の堆積物中に存在する放射性Csのごく一部であることから、この過程が福島第一原子力発電所周辺の海底における放射性Csの蓄積量を急速に減少させる能力は低いと考えられる。
V
zquez-Campos, X.*; Kinsela, A. S.*; Collins, R. N.*; Neilan, B. A.*; 青柳 登; Waite, T. D.*
Environmental Science & Technology, 49(14), p.8487 - 8496, 2015/07
被引用回数：31 パーセンタイル：67.81(Engineering, Environmental)本論文は、ウラン鉱山の処理水試料から単離された、好酸性/耐酸性菌の菌株によるウランの吸着や結合挙動を研究したものである。菌株の生存率は、溶液からウランを除去する容量に決定的に依存することがわかった。実際に、2時間の反応で、生きた菌は乾燥重量で16mg U/gのウランを除去し、死滅した菌は45mg U/gを除去した。さらに10分間の酸による洗浄でウランの2050%は溶出・除去された。X線吸収分光の結果はウランの結合は細胞の生存率に大きく依存しており、生きた細胞では、炭素やリン原子との距離は同様であったが、秩序だったウランの結合環境が見られた。レーザー分光と組み合わせることで、菌細胞死によって放出されたと考えられる有機酸およびリン酸塩, 多糖類は、この系において最初のウランの結合を決定づけることがわかった。この結果は、フロントエンドにおける湿式精錬法においてウランの金属イオン封鎖作用を理解する重要な進展である。
向井 広樹*; 八田 珠郎*; 北澤 英明*; 山田 裕久*; 矢板 毅; 小暮 敏博*
Environmental Science & Technology, 48(22), p.13053 - 13059, 2014/12
被引用回数：112 パーセンタイル：94.42(Engineering, Environmental)福島汚染地域から採取した土壌微粒子に対しIPオートラジオグラフィーによる分析により、放射性物質を含む微粒子を抽出し、その詳細について明らかにした。微粒子のタイプは3種類あり、有機物および無機物を含む団粒構造粒子および純粋な粘土鉱物であることが分かった。これらの微粒子のTEM/SEM-EDS分析から、福島においては放射性セシウムは、主に風化黒雲母に収着していることが明らかとなった。また、収束イオンビームによる周縁部の切断と放射能量の再分析から、放射性セシウムは、その周縁部のみならず粘土鉱物中に均一に分布していることが明らかとなった。
乙坂 重嘉; 中西 貴宏; 鈴木 崇史; 佐藤 雄飛; 成田 尚史*
Environmental Science & Technology, 48(21), p.12595 - 12602, 2014/11
被引用回数：25 パーセンタイル：58.66(Engineering, Environmental)福島第一原子力発電所から約100km東方の沖合に、2011年8月から約2年間にわたってセジメントトラップを設置し、事故由来の放射性セシウムの海底への輸送フラックスを見積もるとともに、鉛同位体濃度等を指標として沈降粒子の輸送過程を解析した。Cs粒子束は観測期間の初期に高く、季節的に変動しながら全体として減少傾向を示した。この放射性セシウムの粒子束は、主に2つのモードで制御されていた。一つ目は表層水中で放射性セシウムを取り込んだ粒子の急速な鉛直輸送(鉛直モード)であった。このモードは、特に事故後の早い段階で支配的であり、観測点付近の海底における放射性セシウムの分布を形成したと推測された。二つ目のモードは、海底付近に運ばれた粒子状放射性セシウムの再移動であった(水平モード)。福島周辺の広域で採取した海底堆積物中のCs/Pb比を沈降粒子と比較することにより、水平モード時に堆積物が移動する範囲は数十km程度であると推定された。
福士 圭介*; 長谷川 優介*; 前田 耕志*; 青井 裕介*; 田村 明弘*; 荒井 章司*; 山本 祐平*; 青才 大介*; 水野 崇
Environmental Science & Technology, 47(22), p.12811 - 12818, 2013/11
被引用回数：27 パーセンタイル：58.19(Engineering, Environmental)Eu(III)の花崗岩への収着について、巨視的、微視的な手法を組み合わせた研究を行った。花崗岩の薄片と10MのEu(III)溶液とを反応させ、EPMAおよびLA-ICP-MSにより分析した。その結果、多くの黒雲母粒子では、最大で6wt.%までEuが増加した。黒雲母中でEuが付加された部分ではKが減少しており、黒雲母へのEuの収着様式は層間の陽イオン交換反応であることが示唆される。また、花崗岩および黒雲母の紛体を利用したEu(III)のバッチ収着試験を実施した。この試験により得られた黒雲母に対するEu(III)の巨視的な収着挙動は、花崗岩に対する収着挙動と一致した。得られた収着エッジはシングルサイトの陽イオン交換反応を考慮したモデルにより、合理的に再現することが可能である。以上のことから、花崗岩は複雑な鉱物の集合体であるが、巨視的および微視的な手法を組み合わせることによって、複雑な鉱物集合体全体を代表する一つの基本となる収着反応を明らかにすることができた。
碩 みはる*; 及川 純一*; 田口 太郎*; 大貫 敏彦; 村松 康行*; 坂本 一憲*; 天知 誠吾*
Environmental Science & Technology, 47(1), p.390 - 397, 2013/01
被引用回数：44 パーセンタイル：75.34(Engineering, Environmental)微生物が生産する酵素ラッカーゼが、土壌中を移行しやすいことで知られるヨウ化物イオンを酸化して土壌有機物に取り込み、安定化させることを明らかにした。
